Sie können dies tun, indem Sie Ihr USB-Laufwerk partitionieren.
Die Struktur, in der alle Ihre Dateien auf einer Festplatte gespeichert sind, wird als Dateisystem bezeichnet, und nichts hindert Sie daran, mehr als eine auf eine einzige physische Festplatte zu kopieren.
Ich mache das immer nur unter Linux mit GParted, aber ich habe hier eine Windows-Alternative gefunden: http://www.disk-partition.com/free-partition-manager.html
Achten Sie darauf, Ihre Dateien vorab zu sichern, und stellen Sie sicher, dass Sie das richtige Gerät bearbeiten.
Verkleinern Sie die große Partition auf Ihrem USB-Laufwerk von rechts und schaffen Sie so einen leeren Platz auf Ihrer Festplatte.
Erstellen Sie eine neue Partition (fat32, wenn Sie dazu aufgefordert werden) im nicht verwendeten Speicherplatz.
Denken Sie auch daran, die linke Seite eines Dateisystems nicht zu verschieben. Dies kann Stunden dauern, wohingegen das Bewegen der rechten Seite höchstens einige Minuten dauern sollte.